Την περίοδο που βρισκόταν στον Καναδά ερεύνησε τη ραδιενέργεια και διαπίστωσε πως ήταν προϊόν αυθόρμητης διάσπασης του ατόμου. Παρατήρησε ότι η αυθόρμητη διάσπαση των ραδιενεργών στοιχείων ακολουθεί έναν εκθετικό κανόνα και εξήγαγε την σχέση για τον χρόνο ημιζωής ραδιενεργού στοιχείου. Παράλληλα παρατήρησε και έναν τρίτο τύπο ακτινοβολίας από τα ραδιενεργά άτομα, τις ακτίνες γ.

 

Επιστρέφοντας στην Αγγλία, το 1909, εκτέλεσε το περίφημο πείραμα του με τον βομβαρδισμό με ηλεκτρόνια ενός λεπτού φύλλου χρυσού. Από τη σκέδαση των ηλεκτρονίων ανακάλυψε την κατανομή φορτίου στο άτομο και δημιούργησε το ατομικό του μοντέλο, σύμφωνα με το οποίο το άτομο έχει συγκεντρωμένο το θετικό φορτίο στο κέντρο του και το αρνητικό περιφερειακά.